Theoretical approach of the catalytic and selective reduction of nitrogen oxides NOx by ammoniac

Approche théorique de la réduction catalytique et sélective des oxydes d'azote NOx par l’ammoniac

B. Mguig*, M. Calatayud, C. Minot

Laboratoire de Chimie Théorique, Université P. et M. Curie, 4 Place Jussieu case 137, 75252 Paris Cedex 05, France

* Corresponding author. E-mail: basma@lct.jussieu.fr

Received: 20 April 2004; revised version accepted: 29 May 2005

 

Abstract

NOx is a major pollutant taking part in air pollution. The catalytic reaction of reduction of NO, SCR, is the major way to reduce the emissions of nitric oxides produced during the fuel combustion in fixed plants. NH3 is used for the reduction and oxygen is necessary. The stoichiometry is complex and the reaction although exothermic requires a catalyst, TiO2-supported V2O5 being the most efficient one. In this paper, we discuss the aspects concerning the mechanism and the choice of the relevant models. We present the results of the best adsorptions of NO and NH3 obtained from ROB3LYP calculations on cluster models. Finally we propose a reactive diagram leading to the products.

Keywords: Pollution; Catalytic; Stoichiometry ; NOX ; NH3.

Résumé

Les oxydes NOX sont des polluants majeurs participant à la pollution atmosphérique. La réaction de réduction sélective catalytique de NOX par NH3, SCR, est très utilisée pour réduire les émissions d’oxydes d’azote produites industriellement lors de la combustion de carburants. La stœchiométrie de cette réaction est complexe et la réaction bien qu’exothermique nécessite un catalyseur : V2O5 sur support de TiO2 est le catalyseur le plus efficace. La présence d’oxygène est nécessaire. Dans cet article, nous discutons des aspects concernant le mécanisme et du choix des modèles pertinents. Nous présentons ensuite les résultats des meilleures adsorptions de NO et NH3 obtenus à partir de calculs ROB3LYP sur des clusters. Nous proposons enfin un schéma réactif conduisant aux produits.

Mots clés : Polluants ; Catalytique ; Stœchiométrie ; NOX ; NH3.

© 2015