A mechanistic study of the isothermal hydrogenation

of the adsorbed CxHy species formed

under the CO/H2 reaction on a Ru supported catalyst

 

Mécanisme d’hydrogénation des espèces CxHy formées après

réaction CO/H2 sur un catalyseur à base de ruthénium

 

M. Nawdali1*, H. Ahlafi2, D. Bianchi3

1Laboratoire, de l’Energie, des Ressources Naturelles et de la Modélisation - Equipe de Chimie Appliquée.

Faculté Polydisciplinaire de Taza - B.P 1223- Taza - Université Sidi Mohamed Benabdellah - Maroc

2Equipe de Matériaux et Catalyse Appliquée, Université Moulay Ismail - Maroc

3Laboratoire d’Application de la Chimie à l’Environnement (LACE), UMR 5634

CNRS - Université Claude Bernard Lyon I-Bat.305, 43 Bd du 11 Novembre 1918, 69622 Villeurbanne, France.

* Corresponding author. E-mail: nawdali@yahoo.fr

Received: 10 December 2006; revised version accepted: 06 June 2007

 

Abstract

     The CO/H2 reaction on a 3,5% Ru/Al2O3 catalyst shows the formation of two main species which are hydrogenated to methane : linear CO and the hydrocarbon CxHy species. The mechanism of hydrogenation of these species is controlled by only one step : dissociation of CO assisted by hydrogen. The CxHy species are hydrogenated according to a mechanism in which three steps control the speed of production of methane (a step of dissociation or desinsertion of (CH2) groupings of the CxHy structures and two successive steps of hydrogenation). This led to the formation of a peak in the production curve of methane characterized by a time of appearance from the origin, tm, which depends in particular on the surface concentration in sites hydrogenating. The value of tm, does not change with the time of the CO/H2 reaction. This was explained by the fact that the concentration in sites hydrogenating does not vary with the duration of the reaction.

 

Keywords : Hydrogenation; CxHy species; Curves of CH4; Simulation; Ru/Al2O3 catalyst; Transient method; Characterization in situ.

 

Résumé

     La réaction CO/H2 sur un catalyseur 3,5% Ru/Al2O3 montre deux espèces majoritaires qui sont hydrogénées en méthane : le CO linéaire et les espèces hydrocarbonées CxHy. Le mécanisme d’hydrogénation de l’espèce CO linéaire est contrôlé par une seule étape : dissociation de CO assistée par l’hydrogène. Les espèces CxHy sont hydrogénées suivant un mécanisme dans lequel trois étapes contrôlent la vitesse de production du méthane (une étape de dissociation ou de désinsertion des groupements (CH2) des structures CxHy et deux étapes successives d’hydrogénation). Ceci conduit à la formation d’un pic dans la courbe de production du méthane caractérisé par un temps d’apparition, tm, qui dépend notamment de la concentration superficielle en sites hydrogénant. La valeur du temps d’apparition, tm, du pic de CH4 ne change pas avec la durée de la réaction CO/H2. Ceci est expliqué par le fait que la concentration en sites hydrogénant ne varie pas avec la durée de la réaction.

 

Mots clés : Hydrogénation ; Espèces CxH; Courbes de CH; Catalyseur Ru/Al2O; Méthodes transitoires ; Caractérisations in situ.

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