Dry reforming of methane

over rhodium supported on aAl2O3 and La2O3

doped with barium and strontium

 

Reformage à sec du méthane sur catalyseurs au rhodium

déposé sur aAl2O3 et La2O3 dopé au baryum et au strontium

 

M. Sebane, R-I. Fertout, M. Ghelamallah, S. Kacimi*

Laboratoire de Matériaux et Catalyse, Faculté des Sciences, Université Djillali Liabes,

BP. 89 Hai Larbi Ben M’hidi, Sidi Bel-Abbès 22000, Algérie

* Corresponding author. E-mail: soufikacimi@yahoo.fr

Received : 27 February 2007; revised version accepted: 15 July 2007

 

Abstract

     The dry reforming of CH4 by CO2 was studied, between 300 and 900 °C, over four catalysts with rhodium deposited on a Al2O3 and La2O3 doped with barium and strontium (Rh/[20%(MO-La2O3)-80%Al2O3 ]; M = 0 or 15% atom .Ba or Sr). These catalysts were prepared by wet impregnation and were characterized by various techniques (BET, DRX, TEM and RTPH2). RTP shows that the addition of La2O3, or this oxide modified by Ba or Sr, to a Al2O3 modifies the thermoreductions under H2: the interactions Rh-support are strong. From 700°C the conversions of CH4 and CO2 exceed 80 % on all catalysts. The catalyst Rh/[(SrO-La2O3)-Al2O3] is the least active in conversion of the CH4 because it contains more Rh (0.73 % in opposition to 0.46 - 0.48 for the others) and loses 21% of its initial surface. Rh/La2O3 - Al2O3 undergoes a fibrous carbon deposit, observed by TEM; it is the least selective of H2. A part of CO2 reacts with La2O3 to form La2O2CO3 identified by DRX, this one is favoured by the presence of barium and strontium. Rh/(SrO-La2O3)-Al2O3 is very powerful in selectivity and productivity of hydrogen.

 

Keywords: Rhodium; Barium; Strontium; La2O3; a Al2O3; Methane; CO2.

 


Résumé

     La réaction de reformage à sec du CH4 par du CO2 a été étudiée, entre 300 et 900 °C sur quatre catalyseurs au  rhodium déposés sur des oxydes à base de aAl2O3 et La2O3 dopé au baryum et au strontium (Rh/[20%(MO-La2O3)-80%Al2O3] ; M = 0 ou 15% atom. Ba ou Sr). Ces catalyseurs ont été préparés par imprégnation humide et caractérisés par différentes techniques (BET, DRX, TEM et RTPH2). La RTP montre que l’ajout à aAl2O3 du La2O3 ou de cet oxyde modifié par du Ba ou du Sr, modifie les thermoréductions sous H2 : il y’a de fortes interactions Rh-support. A partir de 700 °C les conversions en CH4 et CO2 dépassent les 80 % sur tous les catalyseurs. Le catalyseur Rh/[(SrO-La2O3)-Al2O3] est le moins actif en conversion du CH4 car il contient plus de Rh (0,73 % contre 0,46 – 0,48 pour les autres) et perd 21% de sa surface initiale. Rh/La2O3-Al2O3 subit  un dépôt de carbone fibreux, observé par TEM ; il est le moins sélectif en H2. Une partie de CO2 réagit avec La2O3 pour former du La2O2CO3 identifié par DRX, celui-ci est favorisé par la présence du baryum et du strontium. Rh/(SrO-La2O3)-Al2O3 est très performant en sélectivité et en productivité d’hydrogène.

 

Mots clés : Rhodium; Baryum; Strontium; La2O3; aAl2O3; Méthane; CO2.

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